在降低熱導(dǎo)率的同時(shí)保持優(yōu)異的電傳輸性能，對(duì)于提升SrTiO?基鈣鈦礦的熱電性能而言至關(guān)重要。武漢理工大學(xué)材料學(xué)科首席教授趙文俞及其團(tuán)隊(duì)，憑借**操控構(gòu)型熵的策略，成功實(shí)現(xiàn)了這一雙重性能的優(yōu)化。他們運(yùn)用固相反應(yīng)法，并結(jié)合石墨埋藏?zé)Y(jié)技術(shù)，精心合成了一系列Ca?.??Nd?.??Sr?.?-xBaxTiO?（x = 0, 0.05, 0.15, 0.25）陶瓷材料。研究揭示，A位競(jìng)爭(zhēng)元素的引入誘發(fā)了結(jié)構(gòu)缺陷的形成，這些缺陷不僅減緩了熱傳導(dǎo)過程中的擴(kuò)散速度、有效抑制了晶粒的過度生長(zhǎng)，還通過特定機(jī)制增加了氧空位的數(shù)量，進(jìn)而促進(jìn)了額外的氣體傳輸通道的形成。隨著構(gòu)型熵的增大，載流子遷移率逐漸降低，導(dǎo)致電導(dǎo)率有所下降；然而，由于能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)整和載流子散射的加劇，塞貝克系數(shù)得到了顯著提升。

此外，材料中還存在多種缺陷包括：點(diǎn)缺陷、局部應(yīng)變場(chǎng)、位錯(cuò)以及晶界等。這些缺陷有效地散射了聲子，從而顯著降低了晶格熱導(dǎo)率，使其達(dá)到了1.73 W/(m·K)的優(yōu)異水平。因此，在900 K的溫度下，x = 0.15的樣品展現(xiàn)出了0.15的ZT值峰值，與未改性的SrTiO?基體材料相比，熱電性能提升了高達(dá)148%。

值得注意的是，隨著構(gòu)型熵的增大材料的硬度也得到了顯著增強(qiáng)。這主要?dú)w因于化學(xué)無序程度的加劇、晶粒的細(xì)化以及缺陷濃度的提高。本研究不僅彰顯了**操控構(gòu)型熵在熱電材料優(yōu)化中的關(guān)鍵作用，并且為通過熵工程策略開發(fā)高性能熱電材料提供了寶貴的見解和啟示。

文獻(xiàn)信息

Entropy Manipulation of SrTiO3 Perovskite for Enhanced Thermoelectric and Mechanical Properties

• Hongxin Wang，Shanshan Xu，Tong’an Bu，Xinlei Wang，Panpan Lyu，Luchao Ren，Cuncheng Li，Mingwei Zhang，Wenyu Zhao

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.4c03968

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